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论文方法写作-电子性质研究
时间:2021-04-12 12:47:54

  LiTaO3是功能材料领域的“万能”材料。它是有优秀的物理、机械性能和成本比较低的优点,同时它在作为非线性光学晶体、电光晶体、压电晶体等在当今社会以光技术产业为中心的IT产业中得到了广泛的应用[1]。本文通过分析了LiTaO3的电子结构、态密度、能带结构和介电函数等方面。计算结果表明LiTaO3晶体是具有带隙的半导体,这与其他的文献结论吻合,最后对LiTaO3的电子性质进行了讨论,这为LiTaO3的今后的研究提供了有用的信息。

  1.理论和方法

  1.1密度泛函理论

  将一个多电子系统变为一个单电子系统来计算的原理叫做第一性原理论。但是通常当我们在处理实际的问题时,会出现有很多的原子核和很多的电子,所以这个时候我们将采用近似计算——绝热近似和Hartree-Fock近似。Hartree-Fock近似是把多个电子的问题变成了单电子的问题[2]。

  我们现在为了简化这个问题,在多电子系统的相互作用可以看作是一个不相关的单电子在有效场中的运动。一个有N个电子的系统的总波函数可以写成所有单个电子的波函数的乘积。

  Hartree方程

  1.1.1 Hohenbeng-Kohn定理

  在一定条件下,粒子数密度函数唯一地决定了一个多粒子系统的所有物理性质。确定了基态粒子的数密度函数后,得到了能量泛函的最小值。这里的问题是基态电子密度是否包含了唯一指定基态所需的所有信息。认为这些电子密度唯一地指定了波函数是错误的;如果基态合并,那么电子密度通常不足以唯一指定基态,因为没有理由期望所有基态都有相同的电子密度。假设某哈密顿函数的基态和第一激发态是非简并的。在这种情况下,基态和第一激发态是由它们的电子密度决定的。

  1.1.2单电子方程

  定理1:考虑一个多粒子系(电子体系、粒子数任意),在外部势和相互作用Coulomb势作用下,Hamiltonian为

  定理2:如果n(r)是体系正确的密度分布,则E[n(r)]是最低的能量,即体系的基态能量。

  Kohn-Sham方程基本建立在与薛定谔方程极相似的Hartree-Fock方程上[3]。

  1.1.3单点能计算

  单点能是核斥力能和电子能之和[4]。该计算需要零点振动校正,计算结果的有效性取决于输入分子结构的有效性[5]。

  NSLN晶体的单点能量计算需要计算它的碱基、分子的总电荷自旋、2S+1和分子的结构。通过计算,可以得到大量的分子能量、电偶极矩等数据。

  1.2态密度

  态密度图显示了电子在每个能级轨道上的分布。半导体费米能级的分数波密度通常为零。我们可以透过使用这种方法来把能带结构的图一起使用,这样我们就可以分析出带隙,然后确定需要计算的晶体是否具有半导体或者是绝缘体的性质[6]。

  1.3能带结构

  在周期性势场中运动的共有化电子的波函数,势场存在晶格周期的波动方程[7]:

  其解的形式:

  此时,由于能带的对称性,在计算NSLN晶体能带时,需要先输入一系列物理参数,如要计算的结构模型。算出结果为Kohn-Sham方程的等效势。计算了晶体的电子束密度和总能量、;收敛性是NSLN晶体的总能量[8]。

  在我们实际研究晶体内部电子结构的时候,在晶体中电子是受晶体中形成晶体的电子和离子所产生的势场的影响。为此,提出了几种近似方法:绝热近似、平均场近似和周期长度近似[9]。然后将LiTaO3的电子运动简化为周期场中的单电子问题,即时间薛定谔方程:

  这其中:

  1.4介电系数的计算

  我们将计算LiTaO3的介电函数,来得到LiTaO3其他相关光学性质的具体数值。介电函数通常分为实部和虚部。实部表示色散,也可以叫做相位调制,虚部表示损耗,也可以叫做振幅调制。系统对外部波矢量和电磁场的响应由复介电函数测量:

  这个介电函数主要与电子的结构有关。其中,DFT采用费米黄金法则计算,可以得出:

  上式中为导带能量,为价带能量。对于的计算结果可以根据克拉默斯-克勒尼希(Kramers-Kronig)关系同时再利用计算[10]。对于K-K关系,当所有频率的线性光栅响应系统的实部清晰后,就可以求解虚部。这组关系可以表示为:

  P为积分主值:

  2.计算结果与讨论

  本文利用了Materials Studio软件来计算和分析出LiTaO3的态密度、能带结构和其对应的光学性质,然后又利用了Origin作图,合理的设置了横纵坐标轴进行观察,最后利用了图中的数据进行分析:

  计算得出在常温常压下LiTaO3属于三方晶系。LiTaO3空间群为R3cH,空间群号为161。LiTaO3晶格常数位a=b=5.154?,c=13.783?[11]。

  2.1电子态密度

  如图,图中的竖直虚线代表了费米能级能量零点,这个时比较便于分析电子态密度,图1为各电子对LiTaO3态密度的贡献,从图中可以看出,在-17.4eV到-15.0eV能量范围内LiTaO3基本上是由s轨道电子对LiTaO3的态密度做出贡献。在这个能量范围内s电子和d电子对其的态密度几乎没有做出贡献。在-5.03eV到0.275 eV能量范围内LiTaO3大部分是由p轨道电子对LiTaO3的态密度做出贡献,d轨道电子贡献相对p轨道电子而言比较少。在这个能量范围内s电子对其的态密度几乎没有做出贡献。在2.81eV到5.32eV能量范围内依然是d电子对整个晶胞做出贡献,还有一部分是由p电子的贡献。在这个能量范围内s电子对其的态密几乎没有贡献。

  图2是Li元素分波态密度,我们从图2可以看出不论是-3.61eV到0.25eV还是3.24eV到23.53eV能量范围内,都是由Li的s轨道电子构成。同时我们可以对比图中的费米能级,得出Li元素中的s轨道电子对整个晶胞的贡献值基本存在于导带中。图3是Ta元素分波态密度,我们从图3中可以看出Ta元素中-5.12eV到8.92eV能量范围内对态密度的贡献几乎全部都是来源于d轨道电子的贡献,同时d轨道电子对整个晶胞的贡献都在导带中,只有少部分由p轨道电子构成,其中s轨道电子相对来说可以忽略不计,在导带范围内,p轨道电子做出的贡献大致在7.47eV到9.43eV范围内,而s电子做出的贡献最少,存在于7.18eV到18.6eV范围内。图4是O元素分波态密度,我们从图4中可以看出,-4.87eV到0.559eV能量范围中主要是p轨道电子在价带中态密度起到贡献作用的,之后为d轨道电子,3.09eV到9.42eV能量范围内则是O元素的d态电子起主要贡献作用,这里的s态电子起到的贡献都非常小,在9.42eV后的能量中也有p态电子起贡献的范围。

  然后我们为了进一步探究LiTaO3的性质,继续探究了LiTaO3的能带结构。

  图1 LiTaO3的分物质态密度

  图2 Li元素的分波态密度

  图3 Ta元素的分波态密度

  图4 O元素的分波态密度

  2.2电子能带结构

  图5为LiTaO3的能带结构图,图中的竖线表示布里渊区的高对称点。从图中我们可以计算出它的带隙为3.198eV,由此可以判断LiTaO3为带隙的半导体,与实验结果定性吻合。

  图5 LiTaO3的能带结构

  2.3光学性质

  1

  2.1

  2.2

  2.3

  2.3.1介电函数

  图6是LiTaO3的介电常数随着光频逐渐变化的示意图,由图中能够看出22000 cm-1至39300 cm-1频率范围内介电函数的虚部随频率的增加而飞速上升,极大值为8.67,然后又飞速下降到51700 cm-1频率是下降到极小值3.12,在这范围内实部从22000cm-1开始下降且在43600 cm-1下降到极小值0.35。从光学性质分析后可得出LiTaO3的实部和虚部都处于低能区。由图可知,当频率刚开始变化时实部和虚部都要急剧变化,但是随着频率逐渐升高时LiTaO3的介电函数会慢慢降低并且趋于稳定。LiTaO3的介电函数在39300 cm-1频率时虚部出现了峰值,这个虚部的峰值对应了在能带图中在费米面附近电子从价带到导带有很明显的跃迁,同时这个峰所对应的能量值应该为该跃迁的能量差值。

  图6 LiTaO3的介电函数

  2.3.2反射系数

  反射光与入射光矢量振幅之比就是反射系数。当光照射到不允许吸收它的表面时,就会发生反射。光以不同的方式与不同的材料相互作用。反射主要是光子和电子在材料表面相互作用的结果。

  在反射过程中,介质表面的反射光能与接收到的光能之比可以用光的反射率R表示:

  由上可知,反射系数受入射光强、表面材料、波长、光投射角、反射光测量角等因素的影响。

  图7是LiTaO3的反射谱,从图中能够知道0 cm-1的反射系数为0.16,随着频率的增大反射系数逐渐增大,当增大到37400 cm-1时达到极大值0.33,然后随着频率增大反射系数急剧减少,当频率到达50200 cm-1时出现极小值0.17,往后趋于平缓到195000 cm-1是又开始下降,到290000 cm-1时趋近于0。

  这个峰值的能量值与能带图相对应。当费米表面附近存在明显的电子跃迁时,这种跃迁的能量差是相应的。

  图7 LiTaO3的反射系数

  2.3.3吸收系数

  当光通过介质时,能量发生变化。介质中光强衰减的百分比可以用吸收系数I表示:

  为介电函数的虚部,表示入射光的频率,吸收系数由介电函数得到。如果我们要去研究LiTaO3的光吸收速率,那么就去要考虑它引起半导体光电导效应。然后通过光电导效应,探索光电子器件。

  图8为LiTaO3的吸收谱,我们从图中不难看出吸收系数出现了两个峰值,在频率是135000 cm-1时出现第一个峰值,在频率是164000 cm-1达到第二个峰值,然后LiTaO3的吸收系数又随着频率的增大而逐渐减小,到达247000cm-1时开始趋近于0。

  图8 LiTaO3的吸收系数

  2.3.4折射系数

  图9是LiTaO3的折射谱,n代表了折射率;k代表了消光系数。由图中能够看得出在24300 cm-1频率附近出现了最大折射率,在频率超过24300 cm-1时LiTaO3的折射率逐渐变小,最后变成了0。我们可以从折射率与介电函数之间的关系得出消光系数k。

  图9 LiTaO3的折射系数

  2.3.5光电导率

  电导率在较低频率下与介电函数存在着一定的关系:

  如图10是LiTaO3的电导率,电导率的实部在40400 cm-1附近达到峰值5.77,而实部下一个峰值出现在67900 cm-1附近,这个时达到了5.07。结合上述中铌酸锂的吸收谱和介电函数之后,能够发现这两个频率附近对应的介电函数和吸收率也都达到了峰值附近。而这个时电导率虚部也处于极小值附近。因这个,LiTaO3对可见光来说吸收作用较小。

  在一定的光照下光电导越大其灵敏度越高,从图中分析得出不掺杂的铌酸锂的光电导值在峰值上达到了5以上,这说明光照对晶体的影响较高。利用这个性质可以制备光电导探测器,即光敏电阻。

  图10 LiTaO3的光电导率

  2.3.6电子能量损失函数

  损失函数L描述了光电子通过均匀电介质时的能量损失:

  图11为LiTaO3的能量损失函数,在频率为196000cm-1附近时,LiTaO3的能量损失达到了一个峰值。LiTaO3显示只有一个峰,这个峰值代表了共振峰,说明这个时候LiTaO3电子的能量损失极大。在233000 cm-1时能量损失开始下降且逐渐趋于零,这时具有这种能量的电子在穿过LiTaO3晶体的损失最小。